Me he encontrado (en la secuencia Dies irae) que muchas palabras cuya penúltima sílaba termina en vocal cerrada natural (u) se pronuncia con el acento en la sílaba a la que pertenece.

Eso parece contradecir la regla. Se trata de palabras como

natura, creatura, responsura, futurus, venturus, discussurus.

¿Hay modo de saber por qué estas palabras eran pronunciadas como graves?

En cuanto al punto de articulación, las vocales se clasifican en anteriores, centrales y posteriores. En cuanto a la calidad o modo de articulación, las vocales se clasifican en abiertas y cerradas. En cuanto a la cantidad, se dividen en vocales largas y breves.

En fonética se llama cantidad a la duración de un sonido consonántico o vocálico, de un diptongo o de una sílaba. Este carácter de los sonidos, no distintivo en español, era fundamental en sánscrito, griego y latín, que eran lenguas cuantitativas, es decir, distinguían entre vocales y sílabas largas, por un lado, y vocales y sílabas breves, por otro. La cantidad era distintiva: vĕnit  ‘viene’, vēnit  ‘vino’. Las vocales breves eran abiertas (locus) y las vocales largas eran cerradas (cēna). Hay vocales largas por naturaleza (dissipātus) y vocales largas por posición (cuando a una vocal breve siguen dos consonantes o más: frumentum). Hay también sílabas largas naturales que lo son también por su posición (sūmptus, mēnsa).

La cantidad es determinante para aplicar las reglas del acento prosódico en latín.

Los signos gráficos de la cantidad en latín son ā ē ī ō ū para las vocales largas y ă ĕ ĭ ŏ ŭ para las breves. 

Si se consulta un diccionario de latín, se verá que estas palabras marcan la ū de la penúltima sílaba con el signo diacrítico de vocal larga: nātūra, creatūra, respōnsūra, futūrus, ventūrus, discussūrus

Este signo, llamado macrón (del griego μακρόν makrón ‘largo’), indica que la vocal es larga. En el Alfabeto Fonético Internacional se señala mediante este signo [ː]. El signo contrario es el que indica que una vocal es breve. Estas distinciones son fonemáticas.

En griego y latín, es sílaba larga la que contiene una vocal larga o un diptongo (larga por naturaleza), o bien una vocal breve seguida de dos o más consonantes, o de una consonante doble (larga por posición).

En las palabras latinas citadas, la penúltima sílaba contiene la vocal larga ū, por tanto cumplen la regla del acento prosódico en latín:

1. Todas las palabras de dos sílabas son llanas: Rōma.

2. Las palabras de tres o más sílabas serán: llanas si la penúltima sílaba es larga por naturaleza, diptongo (tragoedia) o larga por posición (vocal breve a la que siguen dos o más consonantes: castellum – x = ks), y esdrújulas si la penúltima sílaba es breve (agravius, comedo).

Al pasar del latín clásico al latín vulgar, las vocales dejaron de dividirse en largas y breves para dividirse en abiertas y cerradas. En general, las vocales breves tendieron a las formas abiertas, y las largas, a las cerradas.

A veces para descubrir si una vocal es larga o breve, hay que consultar los diccionarios que suelen indicar cuándo una vocal es larga marcándola con una rayita sobre la vocal como signo diacrítico.

Los diccionarios de latín suelen marcar solo las vocales largas: crēdō, mēnsa; las vocales breves solo en casos especiales como en nĕ- (prefijo negativo: negō, nesciō, o en –nĕ (partícula interrogativa enclítica: necne).